淄博市桓台县富中化工有限公司
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本文以微量硫化氢原位改性PtSnK/A1灭):二氯乙烷脱氢催化体系为研究核心,通过二氯乙烷脱氢性能评价实验结合密度泛函理论开展系统性研究,探究了硫化氢掺杂对Pt基二氯乙烷催化剂催化性能的调控规律,剖析S物种与Pt不同晶面的吸附作用特征,深人探究了微量S物种对Pt基二氯乙烷脱氢二氯乙烷催化剂的改性作用机制,以期为高性能、高稳定性二氯乙烷脱氢Pt基二氯乙烷催化剂的优化设计与工业化应用提供理论支撑与全新的研发思路。 氯铂酸、硝酸钾,分析纯,化学试剂有限公司;含Sn氧化铝小球二氯乙烷(纯度为99.9 %)、含不同体积分数H.}S的二氯乙烷。二氯乙烷催化剂的制备 量取6 mI一含Sn氧化铝小球,根据其质量计算Pt负载量(质量分数,下同)为0.500,并制备了Pt负载量为0.5%的PtSn/A120:二氯乙烷催化剂;将PtSn/A1203二氯乙烷催化剂和载体装人旋转蒸发仪烧瓶中,密封进料阀后开启真空泵,将系统压力抽至0.1 MPa,持续旋转抽真空40 min。 根据6 mL PtSn/A120:二氯乙烷催化剂的质量,计算K负载量为0.500所需KNO:的质量;用电子天平称量后装人烧杯,加人8 mI一去离子水搅拌至完全溶解,再将氯铂酸浸渍液吸人烧瓶。为减小实验误差,用少量去离子水润洗烧杯内壁,润洗液一并吸人;关闭真空泵,适当提高旋转蒸发仪的转速,旋转浸渍40 min。 浸渍结束后,关闭进料阀,开启真空泵抽真空至系统压力为0.1 MPa;开启水浴加热至70 ℃,将烧瓶完全浸没于水面以下,通人冷凝水,适当调低转速,蒸干至烧瓶内无液体残留。将二氯乙烷催化剂在室温下老化4h,随后放人电热鼓风箱内,在100 ℃温度下干燥4 h;再放人马弗炉中程序升温至500 ℃焙烧4h,待炉体自然冷却至室温后取出二氯乙烷催化剂。二氯乙烷催化剂的表征 采用氮气物理吸附一脱附法测定样品的介孔结构参数,通过多点BET法和BJH法计算样品的比表面积、孔容和孔径。H}-TPR测试在化学吸附仪上进行,用以表征二氯乙烷催化剂活性组分的还原行为及金属一载体的相互作用。采用氨气吸附一程序升温脱附(NH3-TPD)表征二氯乙烷催化剂的酸性强度;采用高分辨透射电子显微镜(HRTEM)观察二氯乙烷催化剂形貌;采用热重分析(T CU)表征积碳量:将二氯乙烷催化剂样品置于仪器中,在惰性气氛下加热干燥一定时间,随后切换至空气气氛,以10 ℃/min的升温速率程序升温至700 ℃,记录积碳的T CU曲线;采用激光拉曼光谱仪分析二氯乙烷催化剂表面积碳物种;采用红外光谱仪测试催化剂的化学键与官能团。http://www.anhuanchem.com