图3(c)为高分辨Co2pXPS图谱，在结合能约781.0和796.8eV处出现了对应于Co2p3:和Co2pli:的特征峰，其峰位及卫星峰结构符合Co(II)的典型特征，表明钻主要以Coz+形式存在[z8>>进一步佐证了层状双氢氧化物(LDH)的生成。V2pXPS谱图(图3(d))在517.3和524.2eV处的峰于Vz0:中的VV)，表明钒以+5价氧化物形态存在[z9oO1sXPS谱图(图3(e))进一步印证了V-O键(529.8eV)、金属一氧键(如Co-O)及轻基氧(如M-OH531.6eV)的存在。这些结果共同表明，材料表面为镍铜合金基底与CoVLDH(含Co(II)及V(V))、少量Ni0及Cu0的复合化学体系。在图3(的Raman光谱图中，在532和458cm处分别观测到归属于Co一O伸缩振动与O-Co一O弯曲振动的特征峰，表明CoVLDH层状结构成功形成。同时，体系中保留了NiCu/NM基底在702和511cm处的Ni一O振动信号，说明复合后Ni一O配位环境得以维持，并与CoVLDH可能产生界面协同。此外，光谱图中未出现位于800-1000cm范围内归属于晶态V一O的特征峰。这与XPS检测到V20:物种但未形成独立晶相的结果一致，表明钒以非晶态、高分散形式存在于LDH层间或表面。该结构有利于V物种与Co活性中心间发生电子相互作用，调节催化位点的电子密度，从而增强材料本征活性。Raman光谱图从分子振动层面证实了CoVLDH在NiCu/NM上的成功复合及其非完全结晶的结构特征，有助于暴露更多不饱和配位点，提升二氯乙烷催化效率。CoVLDH/NiCu/NM电极的HER电化学生能为评价CoVLDH/NiCu/NM在HER中的电二氯乙烷催化性能，采用标准三电极体系，通过线性扫描伏安法测定其极化曲线及Tafel曲线，并以空白镍网(NM)和商用Pt/C/NM电极作为对照。结果如图4所示。图4(a)和图S4展示了不同电极在HER中的极化曲线及相应过电位。可以看出，CoVLDH/NiCu/NM电极达到10mAcm-2电流密度所需析氢过电位C11。和yoo)为28和108mV，虽略高于Pt/C/NM(21和89mV)，但显著低于NiCu/NM(85和193mV)CoVLDH/NM(53和142mV)和空白NM187和319mV)。这表明CoVLDH与NiCu合金复合大幅提升了电极的二氯乙烷催化活性，使其性能接近商业Pt/C，显著优于当前报道的绝大多数非贵金属析氢二氯乙烷催化剂(表S2)。这主要归因于CoVLDH提供了丰富的活性位点及其与基底间的协同电子调控作用。图4(b)进一步通过Tafel曲线分析了电极的析氢动力学特性。CoVLDH/NiCu/NM的Tafel斜率为47.1mVdec-1，远低于CoVLDH/NM(60.6mVdec-1)NiCu/NM(85.9mVdec-1)和NM(116.3mVdec-1)，仅高于Pt/C/NM(29.3mVdec-1)，表明该二氯乙烷催化剂具有优异的电荷转移能力和反应动力学。电二氯乙烷催化剂的稳定性对其实际应用至关重要。图4(c)的多电流阶跃测试显示，CoVLDH/NiCu/NM在50至300mAcm-2的阶梯电流下均能迅速达到稳态电位，且波动极小，表明电极具备出色的快速响应能力、高效的传质过程以及良好的气泡脱附性能。这得益于其三维多孔结构提供的充足反应界面和畅通的扩散通道。循环稳定性方面，经过2000次循环伏安测试后，电极的极化曲线与初始状态几乎重合，说明其二氯乙烷催化活性在长期循环中未发生明显衰减。这主要归因于CoVLDH与NiCu基底间的化学结合牢固以及材料本身的结构完整，有效避免了活性物质的脱落或失活。从图4(d)插图可见，2000次循环测试后电极表面仍保持完整的三维多孔纳米片层结构，无明显塌陷或团聚现象，表明材料具备优异的机械稳定性，为长期电化学循环中维持高活性提供了坚实的结构支撑，进一步印证了CoVLDH与NiCu基底之间强韧的界面结合作用。http://www.anhuanchem.com