| 制备了高分散Pt/A1,0:丙烷脱氢催化剂,研究了以二氯乙烷作为氯分散剂氧氯化再生Pt基催化剂的工艺,采用XRD,CO化学吸附、HAADF-STEM和N,吸附一脱附等方法表征了氧氯化处理前后催化剂结构,考察了温度、二氯乙烷进料速率、氧气含量以及氧氯化时间对再生催化剂性能的影响,并评价了催化剂在反应一再生循环过程中的稳定性。实验结果表明,二氯乙烷氧氯化处理可以使烧结的Pt/A1,0:催化剂达到亚纳米尺度的分散,当二氯乙烷进料速率为127wmol/min,氧气含量为12%(p)、温度为500℃、氧氯化时间为60min时氧氯化再生催化剂性能最佳,在此条件下Pt/A1,0:催化剂性能在多次反应一再生循环中保持稳定。随着页岩气开采技术的进步,丙烷资源日益丰富,丙烷脱氢制丙烯成为重要的丙烯专产技术。工业丙烷脱氢工艺中,由于Pt基催化剂转化率高、副反应少,因此被广泛应用,但Pt基脱氢催化剂会结焦失活,需要经氧氯化处理使Pt再分散来恢复催化剂的活性。氧氯化是一种有效的使烧结金属再分散的方法,常见分散剂有HCI和氯代烃等。C120为剧毒气体,HCl有腐蚀性,而二氯乙烷(EDC)的毒性和腐蚀性都较低,是优秀的氧氯化处理氯源常用助剂Sn促进Pt基催化剂中Pt的分散,以提高催化剂的选择性,但Sn一定程度上会降低Pt的催化活性。不含助剂Sn的单原子Pt及单原子合金催化剂是高效的丙烷脱氢催化剂但催化剂仍难以避免结焦失活。由于高分散Pt的表面能较大,在烧焦过程中易导致Pt的烧结在没有Sn助剂存在下,Pt金属能否再次高度分散尚缺乏检验。再生过程中Pt可能发生结构或局部化学环境变化,导致性能改变,因此反应一再生稳定是高分散Pt催化剂必须面对的问题。http://www.anhuanchem.com |