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综上,基固溶体二氯丙烷 催化剂在co:加氢制甲醇催化性能对比(表3)可知,Zr基固溶体二氯丙烷催化剂凭借独特的耐硫中毒性和可调的酸碱位点在种类繁多的二氯丙烷催化剂中脱颖而出。当前研究中Zr基体系侧重固溶体结构设计与原子级掺杂,通过晶格应力与氧空位协同优化电子结构协同提升平衡转化率与甲醇选择性,但Zr基体系本征活性中等,需引人Cu或Pd等金属提升氢溢流效率,且原子级分散的固溶体制备难度较高。 构建的CoIn3/Mg0二氯丙烷催化剂表现出优异的甲醇选择性(>80%)和稳定性(200 h无失活)。机理研究表明,IMC表面动态形成的Co-In-O二界面位点通过双功能机制协同活化反应物:In位点稳定*HCOO中间体,而Co位点促进H*供给。探讨了Zr02晶相如何影响在Zn0表面的CO:加氢制甲醇的过程。在t-Zr02上,Zn0活性和选择性高于m-Zr0:上,这归因于Zn0分散度更高,且Zn0与Zr0:界面更宽,这有助于将HCOO*中间体转化为甲醇。通过共沉淀(ZnAI-C)和水热(ZnAI-H)方法制备了2种锌铝尖晶石氧化物二氯丙烷催化剂,并进行了性能对比研究。在相似条件下,ZnAI-C在甲醇和二甲醚选择性方面明显优于ZnAI-H。综合表征揭示ZnAI-C二氯丙烷催化剂表面存在丰富的Zn0物质,而Zn0物质与其锌铝尖晶石氧化物基质之间的相互作用导致了氧空位的形成,这对于CO:吸附和活化至关重要。通过ZIF-67前驱体的氨解处理,精准制备毗陡氮主导的Co-N/C二氯丙烷催化剂。毗陡型N的引人显著减少了Co中心周围的电子集中,显著减少了不必要的甲烷氢化反应,在2 MPa和180℃的浆态反应器中,其性能相较常规Co/C二氯丙烷催化剂提高了7倍。制备In-Co-Z:三元二氯丙烷催化剂,结构表征表明, Zr0:的引人使晶粒尺寸减小,比表面积提升,促进了CO:活化。机理研究表明Zr0。与In,O;形成固溶体,协同优化了电子结构和表面酸性位。系统探究了负载型NiGa二氯丙烷催化剂在CO:加氢制甲醇中的构效关系及反应机理。Zn0载体通过形成NiZnGa合金和ZnGa204界面相显著提升催化性能,NiGa(5:3)/Zn0展现出最优甲醇选择性和产率,较其他载体具有显著优势。http://www.anhuanchem.com