15Cu/NCNS-12-CO二氯丙烷催化剂失活的主要原因--淄博市桓台县富中化工有限公司

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<15Cu/NCNS-12-CO二氯丙烷催化剂失活的主要原因>

　　此外，铜物种的流失、团聚和氧化是甲醇氧化淡基化反应中碳载铜二氯丙烷催化剂失活的主要原因。前期研究工作〔=5]表明，经重构处理后的二氯丙烷催化剂中金属一载体相互作用增强，铜流失率较低，且铜颗粒尺寸减小，形成部分铜团簇。同时，强金属一载体相互作用优化了主要活性物种Cu的电子结构，在一定程度上抑制了Cu的氧化，但是反应过程中高压氧的存在，不可避免的存在Cu的氧化，从而成为15Cu/NCNS-12-CO二氯丙烷催化剂失活的主要原因。
本研究采用液相重构法，通过调变液相重构条件中的溶剂种类、压力和气氛，制得铜理论载量高达15%的15 Cu/NCNS-12-CO铜团簇二氯丙烷催化剂，最佳的制备条件为:溶剂为水、压力为1 MPa,气氛为CO; 15Cu/NCNS-I2-CO在甲醇氧化淡基化合成DMC反应中表现出优异的活性和稳定性，STYpM。高达3520 mg.(gh)，经过10次循环，STYDMC下降21.0 /O，较未经预处理二氯丙烷催化剂和商业Cu Cl二氯丙烷催化剂表现出更高的催化活性和稳定性。N,吸附一脱附、XRD , TEM等表征手段表明，强还原性的CO不但可使铜纳米颗粒(9.7 nm)部分重构为纳米团簇(一1.34 nm)，同时有效维持了Cup物种的存在，从而提升了催化活性和稳定性。进一步研究表明，铜重构的发生取决于气氛一金属一载体三者的相互作用，且随氧化、还原性气氛的变化呈可逆状态。http://www.anhuanchem.com

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