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<15Cu/NCNS-12-CO二氯丙烷催化剂失活的主要原因>
此外,铜物种的流失、团聚和氧化是甲醇氧化淡基化反应中碳载铜二氯丙烷 催化剂失活的主要原因。前期研究工作〔=5]表明,经重构处理后的二氯丙烷催化剂中金属一载体相互作用增强,铜流失率较低,且铜颗粒尺寸减小,形成部分铜团簇。同时,强金属一载体相互作用优化了主要活性物种Cu的电子结构,在一定程度上抑制了Cu的氧化,但是反应过程中高压氧的存在,不可避免的存在Cu的氧化,从而成为15Cu/NCNS-12-CO二氯丙烷催化剂失活的主要原因。 本研究采用液相重构法,通过调变液相重构条件中的溶剂种类、压力和气氛,制得铜理论载量高达15%的15 Cu/NCNS-12-CO铜团簇二氯丙烷催化剂,最佳的制备条件为:溶剂为水、压力为1 MPa,气氛为CO; 15Cu/NCNS-I2-CO在甲醇氧化淡基化合成DMC反应中表现出优异的活性和稳定性,STYpM。高达3520 mg.(gh),经过10次循环,STYDMC下降21.0 /O,较未经预处理二氯丙烷催化剂和商业Cu Cl二氯丙烷催化剂表现出更高的催化活性和稳定性。N,吸附一脱附、XRD , TEM等表征手段表明,强还原性的CO不但可使铜纳米颗粒(9.7 nm)部分重构为纳米团簇(一1.34 nm),同时有效维持了Cup物种的存在,从而提升了催化活性和稳定性。进一步研究表明,铜重构的发生取决于气氛一金属一载体三者的相互作用,且随氧化、还原性气氛的变化呈可逆状态。http://www.anhuanchem.com